高抗硫/抗酸的石墨烯封装过渡金属催化剂——李小年教授团队在新型催化剂设计和工业催化剂创制上取得重要进展

作者:李小年教授团队责任编辑:安晓霞 李丹琳发布时间:2022-06-16浏览次数:276

   金属催化是多相催化的重要领域之一,以过渡金属为活性中心的催化剂广泛应用于化学合成和转化。与实验室所用反应原料不同,工业生产中的原料从环境友好和经济成本角度来讲,每一步的合成物不经分离提纯直接进入下一步转化是最优工艺过程。因此,创新金属催化剂的强酸、强碱、高毒等极端反应条件下的高稳定性极具挑战。

鉴于此,李小年教授团队提出了“金属d轨道封闭策略”,利用多层N掺杂石墨烯切断金属d轨道和S2-p轨道之间的强化学键,理性设计了一种全封闭的耐硫/耐酸高效催化剂。多层N掺杂石墨烯能够区分毒物杂质分子与反应物分子之间的相互作用,允许硝基苯及其衍生物和H2在催化剂上优先吸附和活化。在含硫浓度极高的(4.00 wt.%) 粗工业原液的加氢反应体系中,取代芳香硝基化合物的催化加氢转化率可达100%,重复使用9次转化率仍有97%,而同比工业催化剂的转化率在第二次使用时已下降90%。这一发现展现了石墨烯封装过渡金属催化剂抗毒性能的巨大潜力,为金属多相催化剂的设计理论、工业催化剂的创制提供了更多的可能性。

 

一种高耐硫、高稳定的液相加氢多相催化剂


该成果以为“A highly sulfur resistant and stable heterogeneous catalyst for liquid-phase hydrogenation” 题发表Applied Catalysis B: Environmental上。第一作者为卢春山教授20届硕士研究生张雪洁,通讯作者为林丽利教授卢春山研究员、李小年教授。


发表论文


该工作得到国家自然科学基金(No.21978265, No.22078302No.22002140 No.U20A20119),浙江省自然科学基金(No.LR22B030003),以及中国科协青年精英科学家资助计划(No.2019QNRC001)资助。

  Applied Catalysis B: Environmental创刊于1992年,由国际著名出版社Elsevier出版,作为环境科学领域老牌的国际顶级学术期刊,侧重于环境、能源和催化等研究。

文章链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121566